Ultrafast optical demagnetization dynamics in thin elemental films and alloys

dc.contributor.advisorEisebitt, Stefan
dc.contributor.advisorKorff Schmising, Clemens von
dc.contributor.authorWillems, Felix Alexander
dc.contributor.grantorTechnische Universität Berlinen
dc.contributor.refereeEisebitt, Stefan
dc.contributor.refereeLüning, Jan
dc.date.accepted2019-09-10
dc.date.accessioned2019-11-14T07:18:52Z
dc.date.available2019-11-14T07:18:52Z
dc.date.issued2019
dc.description.abstractThis thesis investigates the femtosecond photo-induced magnetization dynamics in the fundamental transition metals (TMs) Fe, Co, and Ni as well as the technologically relevant, two-component CoPt alloy. In this context, a laboratorybased higher harmonic generation (HHG) source was developed and set up which provides radiation in the extended ultraviolet (XUV) spectral range with pulse lengths of a few tens of femtoseconds. The setup features variable polarization (linear and circular) as well as a dedicated normalization scheme which allows the normalization of the intrinsic fluctuations of the HHG light source. The setup allows to study subtle changes of the electron and spin system in photo-excited functional magnetic samples on the relevant time scale of a few hundred femtoseconds. Techniques used are XUV magnetic circular dichroism (MCD) and time and helicity-dependent XUV absorption spectroscopy. In parallel to the experimental developments, static XUV spectroscopy measurements were performed at a the synchrotron radiation source BESSY II to precisely determine the magneto-optical functions of the magnetic TMs Fe, Co, and Ni in this spectral range. These results were mandatory for gauging theoretical models of XUV spectroscopy which have been far from accurate before. With theoretical support, a detailed discussion of the element-specificity of XUV spectroscopy is possible and is the basis for further static and time-resolved investigations on multi-element systems. To investigate the interplay of the electronic systems between Co and Pt, a CoPt-alloy was studied employing time-resolved XUV MCD spectroscopy. In collaboration with theory, it was found that the optically induced spin transport (OISTR) plays a decisive role in the enhanced demagnetization in this multicomponent sample system. This charge flow is, contrary to reports of earlier work, mainly driven by minority electrons from Pt to Co sites. To access the microscopic processes such as OISTR, time-resolved and helicitydependent XUV absorption spectroscopy (trHDXAS) is established as a new method to monitor the element-specific and spin-resolved projected density of available states around the Fermi level in a given sample. Additionally, the important and, in the context of XUV experiments employing the transversal magneto-optical Kerr effect (T-MOKE), intensely debated question of electronic contributions to the observable is studied. The results show a material-dependent electronic contribution which, in the very early times after optical excitation, is on the order of the signal of the magnetic response. The analysis demonstrates that the material-dependent electronic contribution most likely has to be ascribed to the XUV MCD technique. This important finding provides an additional explanation for the long-debated time lags in the magnetization dynamics between Fe and Ni in FeNi-alloys.en
dc.description.abstractDiese Doktorarbeit untersucht die photoinduzierte Femtosekunden Magnetisierungsdynamik in den grundlegenden Übergangsmetallen (TMs) Fe, Co und Ni sowie in der technologisch relevanten CoPt Legierung mittels magnetischem zirkular Dichroismus (MCD). In diesem Zusammenhang wurde eine laborbasierte Lichtquelle für die Erzeugung höherer Harmonischer (HHG) im extrem ultravioletten (XUV) Spektralbereich mit Pulslängen von wenigen zehn Femtosekunden entwickelt und aufgebaut. Der Aufbau bietet die volle Kontrolle über die Lichtpolarisation (linear und zirkular) sowie ein spezielles Normierungsschema, mit Hilfe dessen die intrinsischen Intensitätsfluktuationen im HHG Spektrum normiert werden können. Somit ermöglicht der Aufbau kleinste Veränderungen des Elektronen- und Spin-Systems in photoangeregten funktionellen magnetischen Proben auf der relevanten Zeitskala von wenigen hundert Femtosekunden zu untersuchen. Parallel zu den experimentellen Entwicklungen wurden mittels statischer XUV Spektroskopie an der Synchrotron Strahlungsquelle BESSY II die magnetooptischen Funktionen der TMs Fe, Co und Ni in diesem Spektralbereich genau bestimmt. Diese Spektren sind für alle folgende Experimente im XUV Spektralbereich essentiell. Zudem konnte mit Hilfe der Spektren eine vollständige theoretische Beschreibung der XUV Spektroskopie entwickelt werden. Die neu erarbeitete theoretische Grundlage erlaubt unter anderem die Berechnung der spin- und helizitätsabhängigen Absorptionswahrscheinlichkeiten und unterstützt die Diskussion um die Elementselektivität der XUV (MCD) Spektroskopie. Um das Zusammenspiel der elektronischen Systeme zwischen Co und Pt zu untersuchen, wurde eine CoPt-Legierung mit zeitaufgelöster XUV MCD Spektroskopie untersucht. In Zusammenarbeit mit der Theorie konnte herausgefunden werden, dass der optisch induzierte Spintransport (OISTR) wesentlich zu der viermal höheren Demagnetisierungsrate in CoPt im Vergleich zu elementarem Co beiträgt. Im Gegensatz zu den Berichten früherer Arbeiten kommt dabei den Minoritätsladungsträgern eine entscheidende Rolle zu. Um mikroskopische Prozesse wie OISTR zu detektieren, wird die zeitaufgelöste und helizitätsabhängige XUV Absorptionsspektroskopie (trHDXAS) als neue Methode etabliert. Damit ist es möglich, elementspezifisch und spinaufgelöst die Änderungen in der projizierten Dichte der verfügbaren Zustände um das Fermi-Niveau in einer bestimmten Probe zu messen. Darüber hinaus wird die wichtige und, im Rahmen von XUV Experimenten mit dem transversalen magnetooptischen Kerr Effekt (T-MOKE), intensiv diskutierte Frage nach den elektronischen Beiträgen zum Messsignal untersucht. Die Ergebnisse zeigen einen materialabhängigen elektronischen Beitrag, der in den sehr frühen Zeiten nach der optischen Anregung in der Größenordnung des Signals der magnetischen Antwort liegt. Die Analyse zeigt, dass der materialabhängige elektronische Beitrag wahrscheinlich auf die Eigenschaften der XUV MCD Spektroskopie zurückzuführen ist. Diese wichtige Erkenntnis liefert eine zusätzliche Erklärung für die, in der Literatur diskutierten und auch mit T-MOKE gemessene, Zeitverzögerung in der Magnetisierungsdynamik zwischen Fe und Ni in FeNi-Legierungen.de
dc.identifier.urihttps://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/10118
dc.identifier.urihttp://dx.doi.org/10.14279/depositonce-9108
dc.language.isoenen
dc.rights.urihttps://creativecommons.org/licenses/by/4.0/en
dc.subject.ddc538 Magnetismusde
dc.subject.otherultrafast demagnetization dynamicsen
dc.subject.othermagnetic circular dichroismen
dc.subject.otherm-edge absorption spectroscopyen
dc.subject.otherfemtosecond xuv absorption spectroscopyen
dc.subject.otherhigher harmonic spectroscopyen
dc.subject.otherultraschnelle Demagnetisierungsdynamikde
dc.subject.othermagnetischer zirkular Dichroismusde
dc.subject.otherM-Kanten-Absorptionsspektroskopiede
dc.subject.otherzeitaufgelöste XUV-Spektroskopiede
dc.subject.otherhöhere harmonische Spektroskopiede
dc.titleUltrafast optical demagnetization dynamics in thin elemental films and alloysen
dc.title.subtitlefoundations of and results from helicity-dependent and time-resolved XUV spectroscopyen
dc.title.translatedUltraschnelle optische Demagnetisierungsdynamik in elementaren Filmen und Legierungende
dc.title.translatedsubtitleGrundlagen und Ergebnisse von der helizitätsabhängigen und zeitaufgelösten XUV Spektroskopiede
dc.typeDoctoral Thesisen
dc.type.versionacceptedVersionen
tub.accessrights.dnbfreeen
tub.affiliationFak. 2 Mathematik und Naturwissenschaften>Inst. Festkörperphysik>FG Experimentelle Nanophysik und Photonikde
tub.affiliation.facultyFak. 2 Mathematik und Naturwissenschaftende
tub.affiliation.groupFG Experimentelle Nanophysik und Photonikde
tub.affiliation.instituteInst. Festkörperphysikde
tub.publisher.universityorinstitutionTechnische Universität Berlinen
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