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Röntgenfluoreszenzanalyse an Cu(In,Ga)Se2-Dünnschichten zur Bestimmung der Elementtiefengradienten

Streeck, Cornelia

Das Ziel der vorliegenden Arbeit ist die Entwicklung eines Verfahrens zur zerstörungsfreien Quantifizierung von Elementtiefengradienten in Cu(In,Ga)Se2-Dünnschichten, die als Absorber von Dünnschichtsolarzellen verwendet werden. Die entwickelte Quantifizierungsmethode nutzt den Ansatz der fundamentalparameterbasiereten Röntgenfluoreszenzanalyse. Der Ga zu In Elementtiefengradient in Cu(In,Ga)Se2-Absorberschichten von Dünnschichtsolarzellen ist eine wichtige Einflussgröße auf die Effizienz von Solarzellen. Durch eine Einstellung des Gradienten wird der Bandabstand in der Tiefe variiert und damit die Erzeugung und Sammlung der Ladungsträger beeinflusst. Die Herstellung der Schichten kann durch verschiedene Parameter im Wachstumsprozess gesteuert werden. Für ein weiterführendes Verständnis der physikalischen Zusammenhänge beim Wachstum und der Kontrolle der Ergebnisse ist eine Analytik der erzielten Elementtiefengradienten von großer Bedeutung. Die zerstörungsfreie und referenzprobenfreie Analyse der Tiefenverteilung der Elemente in dünnen Schichten ist nach wie vor eine ungelöste Herausforderung. In dieser Arbeit wird der Ansatz der fundamentalparameterbasierten Röntgenfluoreszenzanalyse verfolgt, bei der durch Variation der Einfallswinkel im Bereich des streifenden Einfalls zwischen Probenoberfläche und Röntgenstrahl ein Zugang zu den Elementgradienten ermöglicht wird. Durch die Verwendung von monochromatischer Röntgenstrahlung und kalibrierter Instrumentierung auf Anregungs- sowie Detektionsseite im Experiment wird eine Quantifizierung der Tiefenverteilung der Elemente in der Cu(In,Ga)Se2-Dünnschicht ohne weitere Kalibrierproben erreicht. Durch Anpassung der gemessenen und berechneten Fluoreszenzintensitäten in Abhängigkeit vom Einfallswinkel wird mit Hilfe von parametrisierten Modellgradienten eine Elementtiefenverteilung bestimmt. Anhand von verschiedenen Testschichten und unterschiedlichen Cu(In,Ga)Se2-Schichten mit verschieden stark ausgeprägten Gradienten werden in dieser Arbeit die Möglichkeiten und Beschränkungen der Quantifizierung dargestellt und mögliche Erweiterungen der Methodik und der Quantifizierung diskutiert.
The goal of this work is the development of a methodology for a non-destructive quantification of elemental depth gradients in Cu(In,Ga)Se2 thin-films used as absorber layers for thin-film solar cells. The developed quantification approach employs the fundamental parameter-based X-ray fluorescence analysis. The elemental depth composition of Cu(In,Ga)Se2 absorber layers of thin film solar cells is a major determining factor for the efficiency of a solar cell. By adjusting the elemental depth gradient the in-depth band gap is varied and hence the generation and collection of charge carriers is influenced. The preparation of the thin film can be controlled by various parameters during the growth process. Hence, a reliable analytical method to determine the elemental in-depth distribution is important for an advanced understanding of the physical correlations during absorber growth and for monitoring the results. The non-destructive and reference-free analysis of depth composition profiles in thin films presents an unsolved challenge. In this work the approach of fundamental-parameter-based X-ray fluorescence analysis is utilized. By varying the incidence angle in the grazing incidence range between sample surface and X-ray beam an access to the in-depth distribution of the respective elements is provided. By using monochromatic synchrotron radiation and well-characterized instrumentation at the excitation and detection channel of the experimental set-up a quantification of the elemental in-depth gradients without any calibration samples is achieved. Depth distributions are retrieved from the measured fluorescence intensities by modeling parameterized gradients, thereby matching calculated intensities to the measured intensities. By means of several test layers and varied Cu(In,Ga)Se2 layers with differing depth composition gradients the capabilities and limitations of this analytic method as well as possible upgrades for the methodology and subsequent quantification are discussed.