Alkali activated natural pozzolans for geopolymer cement

dc.contributor.advisorStephan, Dietmar
dc.contributor.authorFirdous, Rafia
dc.contributor.grantorTechnische Universität Berlinen
dc.contributor.refereeStephan, Dietmar
dc.contributor.refereeDehn, Frank
dc.date.accepted2020-12-03
dc.date.accessioned2021-12-17T13:15:45Z
dc.date.available2021-12-17T13:15:45Z
dc.date.issued2021
dc.description.abstractThis thesis deals with the use of six natural pozzolans from Germany and Italy for geopolymer production. As the first part, a detailed study was conducted on the effect of silica modulus of sodium silicate solution and mineralogical composition of natural pozzolans on the extend of geopolymer reaction, reaction kinetics, mechanical properties, and composition of the binder gel. Sixteen solutions of silica moduli in range of 0.4 – 1.7 were used for geopolymer synthesis at ambient temperature. Higher compressive strength was achieved within an optimum range of silica modulus, where this range depended on the mineralogical and chemical composition of pozzolans. On either side of this optimum range the strength achieved in reasonable time was marginal or even drop in strength with time was observed. The extend of geopolymer reaction and reaction constant determined by pseudo-first order kinetics both decreased with increase of silica modulus. However, a faster reaction at early time depended on the SiO2 and Na2O content of alkaline solution. The reduction in compressive strength for lower silica moduli was found to be related to the degree of polymerization. Moreover, it was observed that not only X-ray amorphous phase but also the crystalline mineral phases partially participate in the geopolymer reaction. As the second part of the study, the reactivity enhancement methods (heat curing, calcination and mechanical activation) applied on low reactive pozzolans showed that calcination is an effective method to improve reactivity of Bavarian trass and to reduce the formation of sodium carbonate. Moreover, it revealed that the second exothermic peak observed in calorimetric study of Bavarian trass was related to its calcite content. The effectiveness of each method was studied, and comparisons were drawn. Based on the findings of these parts, the third part of the study focussed on the reactivity of fifteen minerals in sodium hydroxide and six crystalline minerals in sodium silicate solution. The silicate minerals containing sodium or potassium mostly resulted in formation of hydrosodalite in sodium hydroxide solution. Whereas calcium-containing silicate minerals which exhibited higher reactivity resulted in formation of clinotobermorite, indicating possible formation of calcium-containing binder gel in pozzolan containing these phases. Calcium carbonate exhibited distinct behaviour especially in sodium silicate solution and was therefore studied in detail. The reaction mechanism and reaction products were identified using in-situ and ex-situ methods. This reaction resulted in formation of sodium-containing C-S-H and sodium-calcium carbonates. Consequently, the presence of calcium carbonate minerals in natural pozzolans promotes the availability of calcium for gel phase. Whereas the carbonate can result in formation of sodium carbonate which can indirectly impact compressive strength development as observed in Bavarian trass geopolymers. The outcomes of this part of thesis can be used to predict the behaviour of natural pozzolans containing the examined crystalline phases under similar conditions.en
dc.description.abstractDiese Arbeit beschäftigt sich mit der Verwendung von sechs natürlichen Puzzolanen aus Deutschland und Italien für die Geopolymerherstellung. Als erster Teil wurde eine detaillierte Studie über die Auswirkungen des Silika-Moduls der Natriumsilikatlösung und der Mineralogie des Puzzolans auf Ausmaß der Geopolymerreaktion, Reaktionskinetik, mechanische Eigenschaften und Zusammensetzung des Gels durchgeführt. Geopolymere wurden mit 16 Lösungen von Silika-Modulen zwischen 0,4 – 1,7 bei Umgebungstemperatur hergestellt. Eine höhere Druckfestigkeit wurde innerhalb eines optimalen Bereichs des Silika-Moduls erreicht, wobei dieser Bereich von der Mineralogie und Chemie des Puzzolans abhängt. Die zu beiden Seiten des Optimus in angemessener Zeit erreichte Festigkeit war nur marginal oder es wurde sogar ein Festigkeitsabfall mit der Zeit beobachtet. Sowohl das Ausmaß der Geopolymerreaktion als auch die Reaktionskonstante pseudoerster Ordnung nehmen mit zunehmendem Silika-Modul ab. Dennoch hängt eine schnellere frühe Reaktion mit den Gehalten von SiO2 and Na2O der alkalinen Lösung zusammen. Die geringere Druckfestigkeit für niedrige Silika-Module ist durch den Polymerisationsgrad bedingt. Weiterhin nimmt nicht nur die röntgenamorphe Phase, sondern auch teilweise die kristallinen Mineralphasen an der Geopolymerreaktion teil. In einem zweiten Teil der Studie wurden Wärmebehandlung, Kalzinierung und mechanische Aktivierung als Methoden zur Verbesserung der Reaktivität von niedrig reaktiven natürlichen Puzzolanen angewendet. Kalzinierung war die effektivste Methode zur Reaktivitätsverbesserung von Bayrischem Trass und zur Reduzierung von Natriumkarbonat. Weiterhin, wurde herausgefunden, dass der zweite exotherme Peak von Bayrischem Trass in der Kalorimetrie mit seinem Kalzitgehalt zusammenhängt. Die Wirksamkeit jeder Methode wurde untersucht, und es wurden Vergleiche angestellt. Auf Basis der Ergebnisse dieser beiden Teile wurde im dritten Teil der Arbeit die Reaktivität von 15 Mineralen in Natriumhydroxid- und 6 in Natriumsilikatlösung untersucht. Silikate reich an Kalium und Natrium formten mit Natriumhydroxidlösung zumeist Hydrosodalith. Bei reaktiveren kalziumhaltigen Silikaten konnte die Bildung Klinotobermorit beobachtet werden, was die Möglichkeit der Formung kalziumhaltiger Gele in Puzzolanen mit diesen Phasen anzeigt. Kalziumkarbonat wies ein spezielles Verhalten insbesondere mit Natriumsilikatlösung auf und wurde daher im Detail untersucht. Der Reaktionsmechanismus und die Reaktionsprodukte wurden mit in-situ- und ex-situ-Methoden identifiziert. Die Reaktion resultierte in natriumhaltiges C-S-H und Natriumkalziumsilikate. Somit fördern Kalziumkarbonatminerale in Puzzolanen die Verfügbarkeit von Kalzium für die Gelphase. Das Karbonat kann zur Bildung von Natriumkarbonat beitragen und somit die Druckfestigkeitsentwicklung beeinflussen, was für die Geopolymere von Bayrischem Trass beobachtet wurde. Diese Resultate können genutzt werden, um das Verhalten von natürlichen Puzzolanen mit diesen Mineralen unter vergleichbaren Bedingungen vorherzusagen.de
dc.identifier.urihttps://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/12751
dc.identifier.urihttp://dx.doi.org/10.14279/depositonce-11551
dc.language.isoenen
dc.rights.urihttp://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/en
dc.subject.ddc620 Ingenieurwissenschaftende
dc.subject.othergeopolymersen
dc.subject.otheralkali activated materialsen
dc.subject.othernatural pozzolansen
dc.subject.othercrystalline mineralen
dc.subject.otherCalcium carbonateen
dc.subject.otherGeopolymerede
dc.subject.otheralkalisch aktivierte Materialede
dc.subject.othernatürliche Puzzolanede
dc.subject.otherkristallines Mineralde
dc.subject.otherCalciumcarbonatde
dc.titleAlkali activated natural pozzolans for geopolymer cementen
dc.title.translatedAlkalisch aktivierte natürliche Puzzolane für Geopolymerzementde
dc.typeDoctoral Thesisen
dc.type.versionacceptedVersionen
tub.accessrights.dnbdomainen
tub.affiliationFak. 6 Planen Bauen Umwelt::Inst. Bauingenieurwesen::FG Baustoffe und Bauchemiede
tub.affiliation.facultyFak. 6 Planen Bauen Umweltde
tub.affiliation.groupFG Baustoffe und Bauchemiede
tub.affiliation.instituteInst. Bauingenieurwesende
tub.publisher.universityorinstitutionTechnische Universität Berlinen

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