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Wechselwirkung von Edelgas-Clustern mit intensiven Pulsen weicher Röntgenstrahlung vom Freie-Elektronen-Laser FLASH

Thomas, Heiko

In der vorliegenden Dissertation wird die Wechselwirkung von extrem intensiven Lichtpulsen weicher Röntgenstrahlung mit Edelgas-Clustern untersucht. Leistungsdichten von bis zu 1e15 W/cm² konnten erst in den letzten Jahren im Wellenlängenbereich von 13.7 - 32.8 nm realisiert werden, da entsprechend intensive Lichtquellen fehlten. Die Fragen nach der Veränderung von Ionisations- und Absorptionseigenschaften bei hohen Leistungsdichten und die dadurch direkt beeinflusste dynamische Entwicklung kleiner Teilchen wie Cluster oder Biomoleküle sind fundamental, insbesondere im Hinblick auf die Strukturforschung mit Röntgenlasern. Cluster in der Gasphase sind ideale Systeme für diese Studien, da keine Energieabgabe in ein umgebendes Medium stattfindet. Das Ziel der Untersuchungen war es, Erkenntnisse über die Energieabsorption und die Expansionsdynamik der Edelgascluster bei derart hohen Leistungsdichten und bei Pulslängen von 10 - 25 fs zu gewinnen. Alle Experimente wurden am Freie-Elektronen-Laser in Hamburg (FLASH) durchgeführt. Die geladenen Fragmente des Clusters wurden mit einem Flugzeitmassenspektrometer detektiert. Die Daten deuten darauf hin, daß die Energieabsorption im weichen Röntgenbereich stark mit den Absorptionsquerschnitten für die Einphotonenabsorption korreliert ist. Die Mechanismen der inversen Bremsstrahlung oder der Plasmaheizung sind sehr viel weniger dominant als im VUV-Spektralbereich bei 100 nm Wellenlänge, und der Energieeintrag in den Cluster geschieht fast ausschließlich durch die Absorption von Photonen. Ein wichtiges Ergebnis ist, daß sich die Ionen des Clusters innerhalb der extrem kurzen Pulsdauer nur im Sub-Angström-Bereich bewegen und die Fragmentation des Clusters nach der Wechselwirkung mit dem Lichtpuls aufgrund der wirkenden Coulombkräfte aus der Struktur des neutralen Clusters heraus geschieht. Es konnte ein einfaches elektrostatisches Explosionsmodell für die Fragmentation der Cluster entwickelt werden, das auf eine inhomogene Ladungsverteilung mit der Ausbildung eines neutralen Plasmas im Inneren des Clusters hindeutet. Die Elektronen-Spektren können durch die sukzessive Emission der Elektronen im anwachsenden Coulombpotential des geladenen Clusters erklärt werden (Multi-Step-Modell). Bei hohen Leistungsdichten wächst jedoch der Anteil der Elektronen, welche aus der Expansion des Plasmas stammen und den Cluster erst nach der Wechselwirkung mit dem FEL-Puls verlassen.
The interaction of extremely intense soft x-ray pulses with rare gas clusters is investigated in this thesis. Intensities up to 1e15 W/cm² in the wavelength regime 13.7 - 32.8 nm have only become available in the last years. The different absorption and ionisation dynamics at high intensities compared to low intensities directly affect the expansion process of clusters or biological molecules. This is particulary important for single shot structure determination of molecules with x-ray free electron lasers. Free clusters in the gas phase are ideal for such investigations because they do not exchange energy with a surrounding medium. Achieving a detailed knowledge of the energy absorption processes and expansion dynamics of rare gas clusters at high intensities in the soft x-ray regime has been the goal of this thesis. All experiments have been done at the Free-Electron-Laser in Hamburg (FLASH). The charged fragments were detected with a time of flight spectrometer (TOF). The data indicate that the energy absorption in the soft x-ray regime is correlated with the photon absorption cross section for the single photon absorption. The results further show that inverse bremsstrahlung or plasma heating are not dominant, in contrast to the VUV-spectral regime at 100 nm. The energy deposition in the cluster is primary due to the absorption of photons. The driving force of the fragmentation is the Coulomb force. Further, the experiments show that the ions of the cluster are moving much less than one Angström, i.e., much less than the interatomic distance of the atoms in the cluster, during the light pulse of 10 - 25 fs. That means the fragmentation of the cluster starts from the initial structure of the neutral cluster and the planned imaging experiments at the x-ray FELs are feasible. A simple electrostatic explosion model of the cluster fragmentation process has been developed. The results of this model points to a inhomogenic charge distribution in the cluster and the development of a neutral plasma in the center of the cluster. The electron spectra can be understood if a successive emission of the electrons in the growing coulomb potential of the charged cluster is assumed (Multi-Step-Model). At higher intensities the amount of electrons which can be associated with the plasma rises and these electrons leave the cluster after the interaction with the FEL-pulse.