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Experimentelle Untersuchungen zum Interatomaren Coulomb Zerfall an Neon Clustern
Nachweis eines ultraschnellen nichtlokalen Zerfallskanals
Marburger, Simon Patrick
In dieser Arbeit werden zum ersten Mal experimentelle Befunde für die Existenz eines neuartigen, strahlungslosen Relaxationsprozesses elektronisch angeregter, innerschalenionisierter Systeme vorgestellt. Bei dem als Interatomarer Coulomb Zerfall (ICD) theoretisch vorhergesagten Mechanismus [Phys. Rev. Lett. 79, 4778 (1997)] nimmt neben dem Atom, an dem das ursprüngliche Elektronenloch lokalisiert war, noch ein weiteres Atom am Zerfall teil. So relaxieren Innervalenzvakanzen in schwach gebundenen Systemen innerhalb von fs durch Rekombination mit einem Valenzelektron des eigenen Atoms in Verbindung mit einem Energietransfer an ein benachbartes Atom, das daraufhin ein Valenzelektron emittiert. In Elektronenspektren von photoangeregten Neon van-der-Waals Clustern tritt oberhalb der Energieschwelle für die Bildung von Ne-2s-Innervalenzvakanz ein Elektronensignal mit kleinen kinetischen Energien auf, das einer Ionisation eines Nachbaratoms durch ICD zugeordnet werden kann. Die experimentellen Daten zeigen, dass es sich bei ICD in Ne-Clustern um einen hocheffektiven Mechanismus handelt, über den ein großer Teil, wenn nicht alle Ne-2s-Vakanzen zerfallen. In Ne-Ar-Mischclustern kann zusätzlich zum homoatomaren ICD-Kanal, an dem zwei Ne-Atome beteiligt sind, auch ein heteroatomarer Ne-Ar-ICD beobachtet werden. Der experimentell eingesetzte Aufbau zur Elektronenspektroskopie mit Synchrotronstrahlung an einem freien Clusterstrahl ist detailliert dargestellt.
This work presents for the first time direct experimental evidence for the existence of a new kind of non-radiative relaxation process for electronic excited systems after inner shell ionization. In the theoretically predicted mechanism termed Interatomic Coulombic Decay (ICD) [Phys. Rev. Lett. 79, 4778 (1997)] a neighbouring atom in addition to the atom carrying the initial electron vacancy takes place in the decay. Inner valence vacancies in weakly bonded systems can relax within fs by recombination with a valence electron from the local atom in combination with an energy transfer to a neighbouring atom, resulting in the loss of an electron at that neighbouring atom. Electron spectra of photoexcited Neon van-der-Waals clusters show an electron signal at low kinetic energies above the threshold for the formation of a Ne2s vacancy. This signal can be attributed to the ionization of an electron from a neighbouring sight by ICD. The experimental data reveals that for Ne cluster s ICD is a highly effective mechanism by which a large proportion, if not all Ne2s electrons decay. In Ne-Ar mixed clusters in addition to the homoatomic Ne-Ne ICD involving two Ne atoms in the decay a heteroatomic Ne-Ar ICD channel could be detected. The experimental setup for electron spectroscopy using synchrotron radiation on a jet of free clusters is presented in detail.
