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Order from chaos: accessing magnetic order with a randomly polarised laser-driven plasma soft-X-ray source
Borchert, Martin Clemens
Until now, soft X-ray (sX-ray) radiation with a low pulse duration in the picosecond range for the study of magnetism was exclusive to large-scale facilities, such as synchrotron radiation facilities or free electron lasers. However, this thesis demonstrates the capabilities of using a laser-driven plasma X-ray source (LPXS) for the study of magnetic order across the soft X-ray transition metal and rare earth edges at few-ps time resolution.
Thus far, outside of a large-scale facility, higher harmonic generation was able to provide pulses with femto- or even attosecond duration, but efficiently only with photon energies reaching the upper end of the water window at ≈500 eV. However, for resolving element- selective magnetic order in complex heterostructures, sX-ray radiation in the range from 500 eV to 1500 eV is vital. In addition, the shorter wavelengths allow for a higher spatial resolution down to single nanometres.
A LPXS on the other hand, generates intense plasmas that emit broadband soft X-ray pulses across the entire soft X-ray range in a single pulse. Their accompanying low spatial coherence and random polarisation make LPXSs seemingly unsuitable for the study of magnetic order. To disprove this assumption, this thesis presents four experimental techniques, based on different magneto-optical effects, which enable the study of magnetic order with a high signal- to-noise ratio in no time. Namely, these are the scattering techniques resonant magnetic X-ray scattering and small-angle X-ray scattering, as well as white-light spectroscopy techniques, based on the well-known X-ray magnetic circular dichroism and the newly-uncovered X-ray magnetic circular birefringence-effect.
For this, a setup was constructed, which utilises a stack of reflective zone plate optics that collect, disperse, and focus different parts of the spectrum from a LPXS to a sample position in an experimental chamber. An ultrashort pump laser pulse allows for the excitation of the sample at a time resolution of <10 ps. The laboratory environment enables fine control over the sample environment and provides the ability to quickly adapt even more detection schemes. The high stability of the setup allows for the study of the influence of these and other external parameters on the sample system in great detail with high statistics. The findings about the setup in general, and the four techniques in particular, were already or are about to be submitted for publication in five first-author publications in peer-reviewed journals.
These experiments, previously impossible in a laboratory environment, are now readily available for the study of magnetic order and the underlying coupling and transport phenomena on ultrafast timescales. Furthermore, these findings demonstrate the potential for using these LPXSs in other fields beyond ultrafast magnetism.
Bislang war weiche Röntgenstrahlung mit Pulsdauern im unteren Pikosekundenbereich zur Untersuchung von Magnetismus ausschließlich Großforschungseinrichtungen, wie Synchrotronstrahlungsanlagen oder Linearbeschleunigern vorbehalten. In dieser Arbeit werden nun erstmals die Möglichkeiten einer pikosekundenkurzen, lasergetriebenen Plasma-Weichröntgenquelle (eng. laser-driven plasma X-ray source (LPXS)) zur Untersuchung der magnetischen Ordnung an Absorptionskanten der Übergangsmetalle und der seltenen Erden demonstriert.
Im Labor kann, über die Erzeugung höherer Harmonischer extreme ultraviolette Strahlung mit Pulsdauern im Femto- oder sogar Attosekundenbereich erzeugt werden, jedoch ist dies nur bis zum oberen Ende des Wasserfensters bei ≈500 eV effizient möglich. Um die magnetische Ordnung komplexer Heterostrukturen element-selektiv fein aufzulösen, ist jedoch weiche Röntgenstrahlung im Bereich von 500 eV bis 1500 eV essentiell. Darüber hinaus ermöglichen deren kürzere Wellenlängen eine höhere räumliche Auflösung hinunter bis zu einzelnen Nanometern. Eine LPXS hingegen, emittiert breitbandige ultrakurze weiche Röntgenstrahlung über den gesamten Spektralbereich in jedem einzelnen Puls. Die einhergehende geringe räumliche Kohärenz und zufällige Polarisation lassen solch eine LPXS jedoch ungeeignet für die Untersuchung von Magnetismus erscheinen. Um diese Annahme zu widerlegen, werden in dieser Arbeit vier experimentelle Techniken vorgestellt, die auf verschiedenen magneto-optischen Effekten basieren und in kürzester Zeit die Messung magnetischer Ordnung mit hohem Signal-zu-Rausch-Verhältnis ermöglichen. Namentlich sind dies die Streutechniken resonante magnetische Röntgenstreuung und Röntgenkleinwinkelstreuung, sowie Weißlicht-Spektroskopietechniken, basierend auf dem bekannten magnetischen Röntgenzirkulardichroismus und der neu entdeckten magnetischen Röntgenzirkulardoppelbrechung.
Hierzu wurde zunächst ein Aufbau konstruiert, der eine Anordnung reflektierender Zonenplattenoptiken verwendet, die verschiedene Teile des Spektrums von der LPXS sammeln, dispergieren, und an die Probenposition in einer Experimentierkammer fokussieren. Mittels eines ultrakurzen Anregelaserpulses ist, zusätzlich zu statischen Messungen, auch die zeitaufgelöste Untersuchung ultraschneller Dynamiken mit einer Zeitauflösung von <10 ps möglich. Die Umsetzung des Aufbaus im Labor und seine hohe Stabilität ermöglichen eine wohldefinierte Kontrolle über die Probenumgebung und die einfache Erweiterung um zusätzliche Messmethoden. Die Details über den experimentellen Aufbau, sowie die Resultate der vier magnetisch-sensitiven Messtechniken wurden, bzw. werden, als fünf Erstautorschriften zur Veröffentlichung in wissenschaftlichen Zeitschriften eingereicht.
Diese Techniken, die bislang in keinem Labor möglich waren, sind jetzt ohne weiteres direkt für die Untersuchung der magnetischen Ordnung anwendbar. Hiermit können nun die zugrundeliegenden Kopplungs- und Transportphänomene auf ultraschnellen Zeitskalen erforscht werden. Darüber hinaus ergibt sich der Einsatz für solch eine LPXS auch in vielen anderen Anwendungsbereichen über den ultraschnellen Magnetismus hinaus.
