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Phase transitions and surface growth in nonequilibrium lattice models

Martynec, Thomas Michael

In this thesis, we investigate two paradigmatic lattice systems far from thermal equilibrium by means of particle-based computer simulations. The first model we study mimics surface growth through vacuum deposition techniques like physical vapor deposition and molecular beam epitaxy which are used for the industrial fabrication of thin films. A thorough knowledge of the dynamical behavior of particles which are deposited during the growth procedure is essential to optimize the quality of thin film semiconductor devices. The second model that we investigate is a nonequilibrium spin system which we analyze at criticality in order to deepen our understanding of nonequilibrium phase transitions. Using kinetic Monte Carlo simulations, we investigate nonequilibrium surface growth in a generic model with anisotropic interactions among spherically shaped particles. The interaction anisotropy is characterized by a control parameter that measures the ratio of interaction energy along the two lattice directions. The simplicity of the model allows to systematically study the effect and interplay between interaction anisotropy, the binding energy and the deposition rate on the shapes and the fractal dimension of clusters. We find that the growing clusters exhibit power-law scaling with universal growth exponents. We also identify a growth condition-dependent critical cluster length that indicates a transition from one-dimensional to self-similar two-dimensional cluster growth. Moreover, the cluster properties depend markedly on the critical cluster size in the isotropic reference system. Further, we develop a model for surface growth with limited mobility of deposited particles. Limited mobility models highly reduce the computational effort compared to simulation setups that include diffusion processes for all adatoms in the topmost layer at any time of the growth simulation. Our model is based on the stochastic transition rules of the Das Sarma-Tamborena model but differs from the latter via a variable diffusion length which mimics diffusional fluctuations. The analysis of surface morphologies reveals that diffusional fluctuations, which are usually neglected in limited mobility models, are essential to produce surface structures that are, at arbitrary growth conditions, indistinguishable from those obtained from growth simulations with full diffusion models. Another aspect of this thesis concerns the question of the applicability of machine learning techniques in the field of nonequilibrium surface growth. In particular, we aim to obtain the microscopic energy barriers, which determine the rates of the adatom diffusion processes, from static snapshots of surface morphologies in the submonolayer growth regime. To this end, we trained a convolutional neural network on clean and noisy snapshots by means of supervised learning. We find that the convolutional neural network can predict the values of the underlying diffusion and binding energies with high precision in a large parameter space. Moreover, we study thermodynamic properties of surface growth by calculating the entropy production rate of a growth model which includes deposition, diffusion and desorption of particles. Our main result here is that the model in presence of a substrate is always in thermal equilibrium when it is in the bound phase where the surface height fluctuates around zero. In addition to that, we study a nonequilibrium version of the q-state vector Potts model which is driven out of equilibrium by coupling the spins to two heat baths at different temperatures. We investigate the critical behavior at a second-order and an infinite-order phase transition. For the second-order transition, we find that the universality class remains the same as in equilibrium. Interestingly, the derivative of the entropy production rate rate with respect to temperature diverges with a power-law at the critical point, but displays a non-universal critical exponent. The latter depends on the temperature difference between the heat baths, i.e., the strength of driving. For the infinite-order transition, the derivative of the entropy production rate exhibits a maximum in the disordered phase, similar to the specific heat. However, in contrast to the specific heat, the maximum of the derivative of the entropy production rate grows with increasing temperature difference between the heat baths.
In dieser Arbeit werden zwei paradigmatische Systeme mit diskretem Phasenraum mittels teilchenbasierter Computersimulationen untersucht. Das erste Modell dient dem Zweck das Nichtgleichgewichtswachstum kristalliner Dünnschichtstrukturen mittels Verfahren der physikalischen Gasphasenabscheidung wie der Molekularstrahlepitaxie zu simulieren. Eine Hauptanwendung dieses Verfahrens ist die Fertigung von monokristallinen Halbleiterstrukturen mit herausragenden elektronischen und optischen Eigenschaften. Ein vertieftes Verständnis des dynamischen und kollektiven Verhaltens der Atome und Moleküle welche während des Wachstumsprozeses durch einen gerichteten Molekularstrahls auf ein Substrat aufgedampft werden ist substantiell, um die bestmöegliche Qualität und Funktionalität zu erzielen. Das zweite hier betrachtete Modell ist ein aus dem Gleichgewicht getriebenes Spinsystem, welches wir in der Nähe des kritischen Punkts untersuchen. Dies dient dem Zwecks unser grundlegendes Verständnis vom physikalischen Verhalten von Nichtgleichgewichtssystemen an Phasenübergaengen zu vertiefen. Mittels kinetischer Monte-Carlo Simulationen untersuchen wir zunächst das Oberflächenwachstumsverhalten in einem generischen Modellsystem in welchem sphärische, anisotrop wechselwirkende Teilchen auf ein Substrat aufgedampt werden. Die Stärke der Wechselwirkungsanisotropie entlang der zwei Achsen des zweidimensionalen Substrates ist der Kontrollparameter. Die Einfachheit des Modellsystems ermöglicht eine systematische Untersuchung des Einflusses der Wechselbeziehung zwischen dem Grad der Anisotropie, der Stärke der Bindungsenergie und dem Wert der Adsorptionsrate auf Form und fraktale Dimension der entstehenden Cluster. Es stellt sich heraus, dass das Clusterwachstum einem Potenzverhalten mit universellen Wachstumsexponenten genügt. Desweiteren haben wir eine kritische Clusterlänge identifiziert. Diese gibt an ab welcher Länge das ursprünglich eindimensionale Clusterwachstum in einen selbstähnlichen zweidimensionalen Wachstumsmodus übergeht. Wir konnten nachweisen, dass die Wachstumseigenschaften der Cluster insbesondere von der kritischen Clustergrösse des zugehörigen anisotropen Referenzsystems abhängen. Desweiteren diskutieren wir in dieser ArbeitWachstumsmodelle mit begrenzter Teilchenmobilität der adsorbierten Teilchen, sogenannte “Limited-mobility”-Modelle. Solche Modelle reduzieren den Rechenaufwand in erheblichem Maße gegenüber “full diffusion”-Modellen, in welchen jedes Teilchen in der obersten Schicht des wachsenden Kristalls zu jedem Zeitschritt einen Diffusionsprozess durchführen kann. Unser Modell unterliegt den Übergangsraten des Das Sarma-Tamborena-Modells, unterscheidet sich von diesem jedoch durch eine variable Diffusionslänge. Dadurch kann unser Modell Fluktuationen in der Diffusionslänge von Adsorbaten, welche in stochastischen Wachstumsprozessen zwangsläufig vorhanden sind, imitieren. Für gewöhnlich werden diese in “Limited-mobility”-Modellen vernachlässigt. Es stellt sich jedoch heraus, dass diese essenziell sind um Oberflächenstrukturen zu erzeugen die ununterscheidbar von jenen sind welche mittels “full diffusion” Modellen erzeugt wurden. Ein weiterer Aspekt dieser Arbeit betrifft die Anwendbarkeit und Nützlichkeit von Machine Learning Algorithmen auf dem Gebiet des Oberflächenwachstums fern vom thermischen Gleichgewicht. Ziel unserer Untersuchungen ist es die mikroskopischen Energiebarrieren, welche die Diffusionsraten von Adatomen bestimmen, anhand von Bildern der gewachsenen Oberflächenstruktur zu bestimmen. Zu diesem Zweck haben wir ein “Convolutional Neural Network” mittels überwachtem Lernen von unverrauschten und verrauschten Bildern von Oberflächenstrukturen trainiert. Es zeigt sich, dass das trainierte neuronale Netzwerk die zugrundeliegenden Diffusions- und Bindungsenergien sehr präzise bestimmen kann. Wir hoffen, dass diese Strategie zukünftig genutzt werden kann um aus experimentellen Bildern mikroskopische Energiebarrieren zu extrahieren. Darüber analysieren wir in dieser Arbeit thermodynamische Eigenschaften von Wachstumsprozessen. Diesbezüglich berechnen wir die Entropieproduktionsrate eines Wachstumsmodells in welchem neben der Adsorption und Diffusion auch die Desorption von Teilchen möglich ist. Dabei zeigt sich, dass das System in Anwesenheit eines starren Substrats in der gebundenen Phase stets ein thermodynamisches Gleichgewicht erreicht. In diesem Zustand fluktuiert die Oberfläche des Kristalls um den Nullpunkt. Zusätzlich haben wir eine Variante des q-state Potts Modells untersucht welches durch Kopplung der Spins an zwei Wärmebäder unterschiedlicher Temperaturen aus dem thermischen Gleichgewicht getrieben wird. Wir haben das kritische Verhalten des Systems an Phasenübergängen zweiter und unendlicher Ordnung untersucht. Es stellt sich heraus, dass das kritische Verhalten an Übergängen zweiter Ordnung ununterscheidbar vom entsprechenden Gleichgewichtssystem ist, sodass die Universalitätsklasse nicht von der eingeführten Temperaturdifferenz geändert wird. Die Ableitung der Entropieproduktionsrate nach der Temperatur weist am kritischen Punkt Potenzverhalten mit einem nicht universellen kritischen Exponenten auf. Dieser hängt explizit von der Temperaturdifferenz der zwei Wärmebäder ab. Am Phasenübergang unendlicher Ordnung zeigt die Änderung der Entropieproduktionsrate ein Maximum in der ungeordneten Phase in gleichem Maße wie die spezifische Wärme. Im Gegensatz zu dieser wächst das Maximum der Änderung der Entropieproduktionsrate mit steigender Temperaturdifferenz der zwei Wärmebäder.