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Metallorganische Gasphasenepitaxie und Laseranwendungen von CdSe/Zn(S,Se) Quantenpunkten

Engelhardt, Rolf

Im Rahmen dieser Arbeit wurde erstmals das selbstorganisierte Wachstum von CdSe Quantenpunkten (QPen) eingebettet in Zn(S,Se) Matrix mittels Metallorganischer Gasphasenepitaxie (MOCVD) untersucht. Resultierend aus den Wachstumsuntersuchungen in dem CdSe/Zn(S,Se) Materialsystem konnte erstmalig mittels MOCVD ein bei Zimmertemperatur emittierender CdSe/Zn(S,Se) QP-Laser hergestellt werden. Voraussetzung für die Epitaxie der II-VI QP-Laser waren die Optimierungen der strukturellen und optischen Eigenschaften der verwendeten binären ZnSe-, ternären Zn(S,Se)- und (Zn,Cd)Se- sowie quaternären (Zn,Mg)(S,Se)-Halbleiterschichten bezüglich ihrer Epitaxieparameter. Die hohe Diffusivität des Cadmiums in den II-VI Halbleitern führt im Allgemeinen zu einer Eindiffusion des Cd schon während des Wachstums aus den (Zn,Cd)Se-Quantenstrukturen in benachbarte Schichten. Zusätzliche Wachstumsuntersuchungen an (Zn,Cd)Se/Zn(S,Se)-Übergittern zeigten aber, daß diese Cd-Interdiffusion durch die Wahl eines stöchiometrischen VI/II-Partialdruckverhältnis über der Substratoberfläche effektiv reduziert werden kann. In den mittels MOCVD gewachsenen CdSe/Zn(S,Se) QP-Schichten bilden sich die CdSe-QPe im Volmer-Weber Wachstumsmodus aus. Hochauflösende Transmissionselektronenmikroskopieaufnahmen bestätigten, daß sich im Gegensatz zum Stranski-Krastanow Wachstum bei den III-V Halbleitern keine homogene Benetzungsschicht des CdSe auf der zum GaAs-Substrat gitterangepaßten Zn(S,Se)-Matrix ausbildet. Der Nachweis der 0-dimensionalen exzitonischen QP-Zuständen erfolgte mittels räumlich und spektral hochauflösenden Kathodolumineszenzmessungen an CdSe/Zn(S,Se) QP-Schichten mit CdSe-Schichtendicken von Sub- bis in den Monolagen (ML) Bedeckungsbereich (d = 0.5 - 3 ML CdSe). Die mittlere QP-Flächendichte betrug dabei ca. 5 x 10 11 cm -2 . Durch die Wahl der Wachstumstemperatur konnte zwischen einer monodispersiven und einer bimodalen QP-Verteilung selektiert werden. Die Eignung der CdSe QPe als effektives Gewinnmedium in einer Laserstruktur in Verbindung mit dem Konzept der exzitonischen Wellenführung wurde erfolgreich an verspannungskompensierten CdSe/Zn(S,Se)-Laserstrukturen unterschiedlicher vertikaler Kopplung demonstriert. Mit einer 16 fach gestapelten CdSe{3Å}/Zn(S,Se){50Å} QP-Laserstruktur konnte exzitonische Laseremission von den Grundzuständen des QP-Ensembles oberhalb Raumtemperatur (RT) bei Schwellwertdichten von 55 kW/cm 2 bei 300 Knachgewiesen werden. Die QP-Laserstruktur wies bei tiefen Temperaturen T ? 80 K außerordentlich niedrigere Schwellwertdichten deutlich unter 1 kW/cm 2, verbunden mit einer außerordentlich hohen Temperaturstabilität, beschrieben durch die charakteristischen Temperatur von T 0 = 750 K sowie eine extrem hohe optische Verstärkung von über g = 1.500 cm -1 auf. Anzumerken ist, daß der optische Gewinn der Laserstruktur bei RT mit g = 250 cm -1 noch das zehnfache der internen Kavitätsverlusten von a int = 19 cm -1 betrug. Diese Ergebnisse geben Anlaß zu der Hoffnung auf die kommerzielle Relevanz der II-VI Halbleiterlaser in dem schnell wachsenden Markt der im blauen und blaugrünen Spektralbereich emittieren Laserdioden.
In the framework this thesis self-organized metal organic chemical vapor deposition (MOCVD) grown CdSe quantum dots (QD) embedded in Zn(S,Se) Matrix were investigated for the first time. Based on our growth investigations CdSe/Zn(S,Se) QD-laser operating at room-temperature were produced. The premise for the epitaxial growth of the II-VI QD-laser was the optimization of the structural and optical properties of the used binary ZnSe-, ternary Zn(S,Se)- and (Zn,Cd)Se layers as well as the quaternary (Zn,Mg)(S,Se) respect to there growth conditions. The known high diffusitivity of the Cd in II-VI semiconductors is responsible for the Cd interdiffusion from the (Zn,Cd)Se quantum structures into adjacent layers during the growth. Additionally growth investigations on (Zn,Cd)Se/Zn(S,Se) superlattices showed, that this Cd interdiffusion can be reduced effectively by choosing a stoichiometric VI/II partial-pressure-ratio over the substrat surface during growth. The MOCVD grown CdSe/Zn(S,Se) QD are formed in the Volmer-Weber growth modus. In contrast to the Stranski-Krastanow grown III-VI QD no evidence for a homogenous "wetting layer" were detected in high resolution transmission electron microscopy (HRTEM) pictures of ultrathin CdSe layers grown on lattice matched Zn(S,Se) surfaces. The zero-dimensionally excitonic QD-states in CdSe/Zn(S,Se) QD layers with nominal CdSe-layer thickness from submonolayer (sub-ML) to the monolayer range (0.5 - 3 ML) were verified by spatial and spectral high resolution cathodoluminescence spectroscopy. The overall QD density was in the range of 5 x 10The applicability of the CdSe QD as effective gain medium in a laser structure was successful demonstrated using strain-compensated CdSe/Zn(S,Se) laser structures with different vertical coupling combined with the concept of excitonic waveguide. Excitonic laser emission from ground states of the QD ensemble of a 16 fold stacked CdSe{3Å}/Zn(S,Se){50Å}QD laser structure were achieve above room temperature. The threshold density were 55kW/cm 2 at 300 K. At low temperature T ? 80 K the laser structure had an extremely low threshold density below 1 kW/cm 2, high optical gain of g = 1.500 cm -1 combined with an extremely high temperature stability, as described by the critical temperature of T 0 = 750 K. We have to note, that the optical gain at room temperature with g = 250 cm-1 was at least ten times larger than the internal cavity losses of aint = 19 cm -1 This results add confidence to the commercial pertinence of the II-VI semiconductor in the fast-growing market of the blue and blue-green emitting laser diodes.