Maultzsch, JaninaHerziger, Felix2015-12-142015-12-142015https://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/5205http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-4902This works presents an analysis of double-resonant two-phonon and phonon-defect Raman modes in graphene, few-layer graphene and carbon nanotubes. First, the double-resonant 2D mode in Bernal-stacked bilayer graphene is analyzed. It is shown that the previously assumed assignment between scattering processes and spectral contributions is incorrect. The results demonstrate the correct interpretation of the complex 2D-mode lineshape and point out the importance of quantum interference effects in the double-resonant Raman scattering process. Furthermore, it is shown how the splitting between the transverse optical phonon branches and the splitting between the electronic bands can be derived from the experimental data. The second part of this thesis is devoted to the analysis of double-resonant phonon-defect Raman modes. First, a theoretical model is introduced to analyze the double-resonant scattering process in arbitrary carbon nanotubes. In the following, this model is applied to investigate the dependence of the D-mode frequency on the tube diameter and optical transition energy. The results finally harmonize the different previous experimental observations. Subsequently, the D'' mode in graphene and carbon nanotubes is analyzed. It is shown that this mode results from scattering of defects with longitudinal acoustic phonons from the Gamma-K high-symmetry direction, explaining the experimentally observed asymmetric lineshape. Finally, the laser-induced oxidation process in single-layer graphene is analyzed. As could be shown, oxidation in graphene can be divided into two subsequent steps, namely, tensile strain due to laser-induced heating and subsequent p-type doping due to oxygen binding.Die vorliegende Arbeit untersucht doppelresonante Raman-Streuung in Graphen, mehrlagigem Graphen und Kohlenstoffnanoröhren. Zunächst wird hierbei die 2D-Mode in zweilagigen Graphen-Schichten untersucht. Es kann gezeigt werden, dass die zuvor angenommene Zuordnung zwischen den Streuprozessen und den verschiedenen spektralen Komponenten inkorrekt ist. Die vorgestellten Ergebnisse erläutern schließlich die komplexe Linienform der 2D-Mode und betonen die Bedeutung von Interferenzeffekten zwischen verschiedenen doppelresonanten Streuprozessen. Ebenso kann gezeigt werden, dass die Aufspaltung zwischen den transversal optischen Phononenzweigen und die Aufspaltung der elektronischen Bänder aus den experimentellen Daten gewonnen werden kann. Der zweite Teil der vorliegenden Arbeit befasst sich mit doppelresonanter Raman-Streuung an Defekten. Hierbei wird zunächst ein theoretisches Modell etabliert um doppelresonante Raman-Streuung in beliegenden Kohlenstoffnanoröhren systematisch zu untersuchen. Im Folgenden wird dieses Modell angewandt um die Frequenz der D-Mode in Abhängigkeit vom Röhrendurchmesser und von der Energie des optischen Übergangs zu untersuchen. Weiterhin wird die D''-Mode in Graphen und Kohlenstoffnanoröhren untersucht, wobei gezeigt werden kann, dass diese Mode durch die Streuung von longitudinal akustischen Phononen aus der Gamma-K-Richtung mit Defekten entsteht. Abschließend wird die Laser-induzierte Oxidierung von Graphen betrachtet. Hierbei kann gezeigt werden, dass die Oxidierung in zwei aufeinanderfolgende Schritte aufgeteilt werden kann: tensile Verspannung durch Laser-induziertes Aufheizen der Probe und anschließend Dotierung durch das Binden von Sauerstoff an die Graphen-Schicht.en535 Licht, Infrarot- und Ultraviolettphänomenelow-dimensional graphitic carbonsinelastic light scatteringdouble-resonant Raman scatteringniederdimensional Kohlenstoffeinelastische Lichtstreuungdoppelresonante Raman-StreuungDoctoral Thesis