Bimberg, DieterStier, Oliver2015-11-202005-06-082005-06-082005-06-08urn:nbn:de:kobv:83-opus-10082https://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/1408http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1111Die elektronischen und optischen Eigenschaften von verspannten Halbleiter-Quantenfäden und -Quantenpunkten realistischer Form und chemischer Zusammensetzung werden theoretisch untersucht, d. h. im Rahmen des auf Verspannungen erweiterten 8-Band-k*p-Modells unter Einbeziehung des piezoelektrischen Effekts berechnet. Ausgehend von der elektronischen Struktur werden Absorptionsspektren sowie die Eigenschaften von Mehrteilchenzuständen in solchen Nanostrukturen berechnet und, soweit möglich, mit experimentellen Ergebnissen verglichen. Bei derartigen Vergleichen ergibt sich in allen Fällen eine sehr gute Übereinstimmung zwischen berechneten und gemessenen Eigenschaftsgrößen. Hauptergebnis der Arbeit ist die Etablierung eines theoretischen Konzepts zur realitätsnahen Modellierung von Quantenfäden und -punkten, dessen Genauigkeit anhand eines Vergleichs mit der jüngsten Literatur entnommenen, empirischen Pseudopotentialberechnungen quantifiziert wurde. Da das Modell keine zu variierenden Parameter enthält, können optische Eigenschaften gegebener Strukturen tatsächlich vorhergesagt und nicht etwa nur experimentellen Befunden angepaßt werden. Anhand zweier Beispiele, nämlich (a) im Stranski-Krastanow-Modus gewachsener InAs/GaAs-Quantenpunkte und (b) V-Graben-Quantenfäden im InGaAs/AlGaAs-Materialsystem, wird die nichttriviale Korrelation zwischen den strukturellen und optischen Eigenschaften niederdimensionaler Halbleiterstrukturen aufgezeigt. Der dominierende Einfluß der inhomogenen Verspannung und der piezoelektrischen Felder auf die Struktur und Polarisationseigenschaften von Absorptionsspektren geht aus der detailgetreuen Berechnung anschaulich hervor. Vereinfachte Modelle, welche die Geometrie im Realraum durch elementare Formen wie z. B. Kugeln oder Quader annähern, oder die Bandstruktur der betreffenden Halbleiter in entkoppelten Modellen wie der Effektivmasse-Näherung behandeln, sind in der Vergangenheit zwar häufigst benutzt worden, erweisen sich hier jedoch als völlig ungeeignet. Die besondere Detailtreue des Modells gestattet auch die Untersuchung von Mehrteilchen-Zuständen in Quantenpunkten, wie Exzitonen, geladenen Exzitonen (Trionen) und Biexzitonen. Mittels der Konfigurations-Wechselwirkungs-Methode kann die empfindliche Balance zwischen der Coulomb-Wechselwirkung und dem Austausch-Korrelations-Effekt genau berechnet werden. Es zeigt sich, daß die Bindungsenergien solcher Zustände je nach Gestalt, Zusammensetzung und Größe der Quantenpunkte positiv oder negativ sein können. Ergebnisse von Einzel-Quantenpunkt-Spektroskopie-Experimenten bestätigen die Existenz dieser beiden Möglichkeiten. Auch die für Exzitonen berechnete Feinstruktur-Aufspaltung infolge von Austausch-Effekten stimmt quantitativ mit an vergleichbaren Quantenpunktstrukturen gemessenen Linienabständen überein. Insgesamt zeigt sich, daß die eingesetzte Modellierungsmethode quantitativ stichhaltige Vorraussagen für konkrete Strukturen liefert und, ergänzend zu experimentellen Methoden, zur Aufklärung der physikalischen Zusammenhänge zwischen strukturellen und elektronischen Eigenschaften eingesetzt werden kann. Die für systematische Untersuchungen erforderliche Rechenkapazität wird durch die Implementierung für Parallelrechner vom Typ Cray T3E gewährleistet. Gedruckte Version im Wissenschaft und Technik Verlag, Berlin [http://www.wt-verlag.de/] erschienen.The electronic and optical properties of strained semiconductor quantum wires and dots are investigated theoretically, taking into account their shapes and chemical compositions in a realistic manner. The electronic structure is calculated using the 8-band k*p model including strain and piezoelectricity, and serves as a basis for subsequent calculations of absorption spectra and many-body states in such nanostructures. These calculated properties are compared to experimental results, where possible, yielding very good agreement. As main result, a theoretical framework has been established for the realistic modelling of quantum wires and dots, the accuracy of which is validated by quantitative comparison to recently published empirical pseudopotential calculations. Since the model does not employ any variational parameters the optical properties of a given structure can be predicted, rather then only be fitted to experimental data. The nontrivial correlation between the structural and optical properties of low-dimensional semiconductor structures is demonstrated by two examples: (a) Stranski-Krastanov grown InAs/GaAs quantum dots and (b) V-groove quantum wires in the InGaAs/AlGaAs material system. The dominant impact of inhomogeneous strain and piezoelectric fields on the structure and polarization properties of absorption spectra is readily visualized by the detailed calculation. Simple models approximating the dot shapes by cubes or spheres, or representing the bandstructures by decoupled models like effective mass theory, prove entirely inappropriate in spite of their frequent use prevailing. The high accuracy of the model also allows for investigations of many-body states in quantum dots, such as excitons, charged excitons (trions), and biexcitons. The fragile balance between the Coulomb and exchange correlation effects can precisely be calculated using the configuration interaction method. It is found that the respective binding energies can be positive or negative, depending on the quantum dot shape, chemical composition, and size. The existence of either sign is supported by single-dot spectroscopy experiments. Further, the calculated exchange splitting in the exciton fine-structure agrees quantitatively with spectral line separations measured on comparable quantum dot structures. In summary, the proposed modelling method yields sound and quantitative predictions for a variety of particular structures. In connection with experimental characterization it is apt to shed light on the relation between structural and electronic properties. Computational resources necessary for systematic studies can readily be put in place, owing to a portable implementation using C, Fortran 90, and Message Passing Interface, initially optimized for Cray T3E parallel computers. Printed version avaible from Wissenschaft und Technik Verlag, Berlin [http://www.wt-verlag.de/].en530 PhysikQuantenpunkteQuantenfädenElektronische StrukturOptische EigenschaftenEigenwertproblemQuantum dotsquantum wireselectronic structureoptical propertieseigenvalue problemDoctoral Thesis