Wozny, GünterSchipolowski, Thomas2015-11-202007-05-292007-05-292007-05-29urn:nbn:de:kobv:83-opus-15277https://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/1905http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-1608Die Crossflow-Ultrafiltration (UF) wird vielfach zur Konzentrierung von wässrigen Lösungen eingesetzt, um beispielsweise Wertstoffe zurückzugewinnen und Abwasserströme zu reinigen. Bei Anwendungen mit hohen Feedkonzentrationen hat jedoch die Bildung von Deckschichten auf der Membranoberfläche oft einen entscheidenden Einfluss auf den Permeatdurchsatz und die Selektivität des Trennprozesses. In dieser Arbeit wird die Bildung von Gelschichten durch den Rückhalt molekular oder kolloidal gelöster Stoffe mit Hilfe einer speziellen Crossflow-Testzelle untersucht, die die Messung der lokalen Permeatflüsse und Permeatkonzentrationen an verschiedenen Positionen entlang der überströmten Membranstrecke ermöglicht. Die Länge des Strömungskanals von 80 cm und die Möglichkeit, den Kanalquerschnitt an verschiedene Strömungsverhältnisse anzupassen, erlaubt den Vergleich der Ergebnisse mit typischen Membranmodulen. Für eine Polymerlösung (Polyethylenglykol, PEG, 20 kDa) und zwei verschiedene Tensidlösungen (anionisches Natriumlaurylethersulfat, SDES und nichtionisches Alkylpolyglykosid, APG) wurde der örtliche Verlauf der lokalen Filtrationsleistung bei laminarer und turbulenter Überströmung der Membran sowie bei der Verwendung von Feedspacern aus Wickelmodulen gemessen. Die experimentellen Daten lassen bei den drei Feedlösungen erhebliche Unterschiede in den Eigenschaften der gebildeten Gelschichten erkennen. Entgegen dem klassischen Modell der Gelpolarisation (Blatt et al., 1970), das die Konzentration der Gelschicht als Stoffkonstante ansieht, zeigen die Versuchsergebnisse für PEG und APG einen über weite Betriebsbereiche gültigen Zusammenhang zwischen dem hydraulischen Widerstand der Gelschicht und den Permeatkonzentrationen, der auf eine entsprechende Konzentrationsänderung in der Gelschicht schließen lässt. Bei der dritten Feedlösung, SDES, ist der molekulare Zusammenhalt der Gelschichtstruktur dagegen so stark, dass der Konzentrationsanstieg an der Membranoberfläche keinen signifikanten Einfluß auf die Permeatkonzentrationen hat. Das Verhalten der lokalen Permeatflüsse bei laminarem Crossflow wurde einer Berechnung auf der Basis verschiedener quantitativer Modelle der Gelschichtbildung aus der Literatur gegenübergestellt. Für SDES konnte unter Berücksichtigung des effektiven osmotischen Druckes der Lösung eine formelle Übereinstimmung mit dem klassischen Gelschichtmodell gezeigt werden, während die stärkere Druckabhängigkeit im Bereich des limiting flux bei PEG besser durch ein alternatives Modell von Paris et al. (2002) wiedergegeben wird. Das Verhalten von APG kann dagegen im Rahmen dieser Theorien nicht beschrieben werden, da es im Experiment maßgeblich durch die Geometrie des Strömungskanals beeinflusst wurde. Im letzten Teil der Arbeit wird die Übertragbarkeit von Testzellenmessungen auf Membranmodule vor dem Hintergrund der experimentellen Ergebnisse diskutiert. Während durch geeignete konstruktive Maßnahmen eine weitgehende Reproduktion der hydrodynamischen Bedingungen in Membranmodulen realisiert werden könnte, um den starken Einfluß des Crossflows auf die Gelschichtbildung zu berücksichtigen, lassen sich von der Länge der Crossflowstrecke oder der Membranfläche abhängige Effekte mit Testzellen normaler Größe prinzipbedingt nicht erfassen. Die Beiträge solcher Abweichungen werden gegenübergestellt und soweit möglich quantifiziert.Cross-flow Ultrafiltration (UF) is often used to concentrate aqueous solutions in order to recycle valuable components or to purify wastewater streams. However, due to the high feed concentration in these applications, stagnant cake layers form at the membrane surface and often dominate both permeate flow and selectivity of the separation process. This thesis presents an experimental study of gel layer development caused by retention of molecular or colloidal dissolved solutes. A special cross-flow test cell has been designed to measure local permeate flux and local retention at multiple positions between feed and retentate side. The flow channel length of 80 cm and the ability to adjust its cross-section for different types of flow makes the results comparable to standard membrane modules. The spatial development of filtration performance in cross-flow direction was investigated for a polymer solution (polyethylene glycol, PEG, 20 kDa) and two surfactant solutions (anionic sodium dodecylethersulfate, SDES, resp. non-ionic alkyl polygycoside, APG) with laminar and turbulent cross-flow in an unobstructed channel, and additionally with a feed spacer taken from a spiral wound module. Experimental results indicate significant differences between the properties of the three solutions’ gel layers. Contrary to the classic theory of gel polarisation (Blatt et al. 1970), which assumes that the gel concentration is a material property, results for PEG and APG exhibit a correlation between the hydraulic resistance of the gel layer and permeate concentrations, which is valid for a wide range of operating conditions and suggests a likewise change in gel layer concentration. By contrast, permeate concentrations of the third solute, SDES, are apparently independent of polarisation and gel formation. This may be attributed to strong coherent forces in the molecular structure of its gel layer. The behaviour of local permeate flux under steady-state laminar cross-flow conditions was compared to calculations based on different quantitative models of gel formation found in literature. Results for SDES have been shown to formally agree with the classic gel polarisation model if an effective osmotic pressure of the solution is also taken into account. However, the stronger dependency on pressure in the limiting flux region of PEG is better represented by an alternative model by Paris et al. (2002). Results for APG cannot be described by these theories, as they have been affected by the flow channel geometry in the specific experimental setup used. The last part of this thesis is dedicated to the discussion of scale-up from test cell results to membrane module performance in the light of the experimental results. While careful test cell designs may accurately reproduce hydrodynamic conditions in membrane modules to account for the strong influence of cross-flow on gel formation, other effects dependent on flow channel length or membrane area are not accessible with normally-sized test cells. Contributions from such sources of scale-up errors are detailed and quantified as possible.de620 Ingenieurwissenschaften und zugeordnete TätigkeitenFilterdesignMaßstabsübertragungMembranfiltrationStofftransportWasseraufbereitungFilter designMass transferMembrane processScale-upWater treatmentDoctoral Thesis