Kraume, MatthiasSchmit, Philip2021-08-272021-08-272021https://depositonce.tu-berlin.de/handle/11303/13425http://dx.doi.org/10.14279/depositonce-12209In der biologischen Methanisierung wandeln methanogene Mikroorganismen Wasserstoff und CO2 zu synthetischem Methan um. Anders als in den bekannten biologischen Verfahren zur Methansynthese, wie z.B. in Biogasanlagen, läuft hier nur eine Reaktion ab, so dass die Reaktionsbedingungen ausschließlich auf diese Reaktion ausgerichtet werden können. Ziel der Prozessentwicklung ist es, eine möglichst hohe Methankonzentration im Produktgas zu erreichen und gleichzeitig die Methanbildungsrate zu maximieren. Die gasförmigen Edukte müssen zunächst in die flüssige Phase transportiert werden, bevor sie von den Mikroorganismen zu Methan umgesetzt werden. Durch ihren Stoffwechsel halten die Mikroorganismen einen ständigen Konzentrationsgradienten für den Stofftransport aufrecht. In dieser Arbeit konnte sowohl in Form eines mathematischen Modells als auch in experimentellen Untersuchungen gezeigt werden, dass dabei ein Gleichgewicht zwischen der Stofftransportrate und der Umsatzrate der Mikroorganismen vorliegt, welches die Reaktionsgeschwindigkeit des Systems definiert. Mit Hilfe des Modells konnte für eine definierte methanogene Kultur anhand der Parameter Wasserstoffpartialdruck, Stofftransportkoeffizient und Biomassekonzentration die Reaktionskinetik des Systems mit hoher Genauigkeit vorausgesagt werden. Es wurde gezeigt, dass aus dem Verhältnis von Umsatzrate und Stofftransportrate folgt, durch welchen dieser beiden Teilprozesse die Kinetik des Prozesses vorgegeben wird. Wie die experimentellen Untersuchungen ergaben, waren die methanogenen Organismen in einem breiten Anwendungsbereich in der Lage, in die Lösung transportierte Edukte unmittelbar umzusetzen. Die Kinetik des Prozesses wurde in diesem Fall durch die Kinetik des Stofftransports von Wasserstoff in die Lösung vorgegeben. Daraus resultierte eine lineare Abhängigkeit der Reaktionsgeschwindigkeit vom Wasserstoffpartialdruck und vom Stofftransportkoeffizient. Für die experimentellen Untersuchungen wurde ein Strahldüsenreaktor entwickelt und so optimiert, dass eine möglichst hohe Methanbildungsrate erzielt werden konnte. In diesem wurde zunächst mit Hilfe der Rezirkulation der Gasphase ein möglichst hoher Stofftransport und eine möglichst ideale Durchmischung des Reaktionssystems realisiert. Zur weiteren Steigerung der Methanbildungsrate wurde darüber hinaus das Durchmischungsverhalten des Reaktors untersucht und angepasst. Mit Hilfe einer Kaskadenschaltung mehrerer Reaktionskessel wurde so eine stärkere Rohrreaktorcharakteristik realisiert. Durch die Kaskadenschaltung von vier Reaktionskesseln wurde die Methanbildungsrate im Vergleich zum volldurchmischten System bei sonst gleichen Bedingungen um mehr als das Sechsfache gesteigert.In the process of biological methanisation, methanogenic microorganisms convert hydrogen and CO2 into synthetic methane. In contrast to known biological processes for methane synthesis, such as in biogas plants, only one reaction takes place here. Therefore, the reaction conditions can be aligned exclusively to this reaction. The goal of the process development is to achieve high methane concentrations in the product gas while maximizing the methane formation rate. As the educts of the reaction are present in gaseous form, they must be transported across the phase boundary gaseous/liquid before they can be converted to methane by the methanogenic microorganisms. Through their metabolism, the microorganisms maintain a constant concentration gradient for mass transport. The uptake rate of the microorganisms therefore influences the mass transfer rate and vice versa. The combination of a mathematical model and experimental investigations in this work have shown that there is a state of equilibrium between the mass transfer rate and the uptake rate of the microorganisms, which defines the reaction rate of the system. With the help of the model and for a defined methanogenic culture, the reaction kinetics could be predicted with high accuracy as a function of the parameters hydrogen partial pressure, mass transfer coefficient and biomass concentration. It could be shown that the reaction kinetics follow from the relation between mass transfer rate and the uptake rate of the microorganisms. The experimental investigations showed that the methanogenic organisms were able to instantaneously convert educts that had been transported into the solution in the laboratory process. In this case, the kinetic properties of the methanogenic organisms caused the reaction kinetics of the process to be limited by the mass transport. As a result, the reaction kinetics were linearly dependent on the hydrogen partial pressure and the mass transfer coefficient of hydrogen. For this purpose, a jet loop reactor was developed and optimized to achieve the highest possible methane formation rate. To further increase the methane formation rate, the mixing behavior was also investigated and adjusted. It was adapted to a stronger tubular reactor characteristic by cascading several reaction vessels. By implementing a cascade of four reaction vessels the methane formation rate was increased more than six times compared to the fully mixed system under otherwise identical conditions.de660 Chemische VerfahrenstechnikBiotechnologieCO2Wasserstoffsynthetisches ErdgasEnergiespeicherMethanogenesebiotechnologyhydrogensynthetic natural gasenergy storagemethanogenesisDoctoral Thesis