Loading…
Non-equilibrium self-assembly processes of complex dipolar colloids
Kogler, Florian
This work investigates the influence of induced dipolar interactions on the
non-equilibrium structure formation in quasi-two dimensional colloidal
systems. On the one hand, theoretical models for certain experimentally
realized systems are developed and investigated by means of Brownian
Dynamics Simulations. To estimate phase transitions, basic density functional
theory methods are applied. On the other hand, also generic models
are developed with the aim to unveil the underlying mechanisms of structure
formation and particle aggregation. The experimental systems motivating
this work correspond to two prototype non-equilibrium processes,
which are lane formation and diffusion limited aggregation.
In the case of lane formation it is Janus particles in AC electric fields
which are considered. These particles form either chain-like aggregates or
yield a self-propulsion mechanism, depending on the field frequency. The
investigation of an explicitly dipolar model shows chain formation as well
as lane formation in the self-propulsion regime. Additionally, a generic
system is considered, which allows for the first time to make a connection
between lane formation and spinodal decomposition. Furthermore,
this is the first study on lane formation in systems with attractive particle
interactions.
The second part of this work investigates the field directed assembly
of colloidal particles in the diffusion limited aggregation regime. Again,
two model systems are developed and investigated. First, experimentally
observed structures are analyzed and compared to results from extensive
computer simulations. To this end, a new method for structure analysis is
introduced and applied. Experiments were performed by Dr. B. Bharti at
North Carolina State University and analyzed by myself. The theoretical
considerations allow, in contrast to experiments, to investigate the dependency
of the aggregation behavior on the particle density. Additionally, a
second model system, aiming on the generic features of particle aggregation
is investigated. Here, special attention is paid on the diffusion limited
aggregation. The latter is an extensively studied non-equilibrium process,
which is extended by new features, namely the influence of field induced
dipolar interactions.
Diese Arbeit beschäftigt sich mit dem Einfluss induzierter dipolarer
Wechselwirkungen auf die nichtgleichgewichts Strukturbildung in quasi
zweidimensionalen kolloidalen Systemen. Einerseits werden konkrete
experimentell realisierte Systeme theoretisch modelliert und mit Hilfe
von Computersimulationen der Brownschen Dynamik untersucht. Zur
Abschätzung von Phasenübergängen werden weiterhin Methoden der
Dichtefunktionaltheorie angewandt. Andererseits werden generische
Modelle entwickelt um grundlegende Mechanismen der Strukturbildung
zu indentifizieren. Die zugrundeliegenden experimentellen Systeme
entsprechen dabei zwei prototypischen nichgleichgewichts Prozessen:
einmal der Bahnenbildung (lane formation) und einmal der diffusionsbeschränkten Aggregation (diffusion limited aggregation).
Im Falle der Bahnenbildung werden Januspartikel in einem elektrischen
Wechselfeld betrachtet, die, je nach Feldfrequenz, entweder kettenartige
Strukturen oder einen Schwimmmechanismus ausbilden. Die theoretische
Untersuchung einer explizit dipolaren Modellierung zeigt sowohl die
Kettenbildung als auch neuartige Bahnenbildung im Schwimmerregime.
Zusätzlich wird ein abstrakteres Referenzsystem behandelt, welches es erstmalig erlaubt eine Verbindung zwischen spinodialer Entmischung und
Bahnenbildung herzustellen. Weiterhin wird hier zum ersten mal Bahnenbildung in Systemen mit attraktiven Teilchenwechselwirkungen untersucht.
Der zweite Teil der Arbeit behandelt die feldgesteuerte Aggregation kolloidaler Teilchen im diffusionsbeschränkten Regime. Hier werden ebenfalls zwei Modellsysteme untersucht. Zunächst werden experimentell
beobachtete Strukturen analysiert und mit Ergebnissen aufwendiger
Computersimulationen verglichen. Zu diesem Zweck wird eine neue
Methode der Strukturanalyse eingeführt und angewandt. Die Experimente wurden von Dr. Bhuvnesh Bharti an der North Carolina State University durchgeführt und von mir analysiert. Die theoretischen
Betrachtungen erlauben hierbei, im Gegensatz zu den Experimenten,
das Aggregationsverhalten in Abhängigkeit der Partikeldichte zu untersuchen. Ergänzend dazu wird ein zweites Modellsystem betrachtet,
welches auf generische Eigenschaften der feldgesteuerten Aggregation
ausgerichtet ist. Hier liegt besonderes Augenmerk auf dem Verhalten im
diffusionsbeschränkten Aggregationsregime. Letzteres ist ein ausgiebig
untersuchter nichtgleichgewichts Prozess, der hier um neue Facetten, also feldinduzierete dipolare Wechselwirkungen, ergänzt wird.
