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Derivation, asymptotic analysis and numerical solution of atomistically consistent phase-field models

Bergmann, Sibylle

In this thesis a systematic derivation and analysis of phase-field models with parameters based on molecular-dynamical simulations is developed. Applications of our models describe the anisotropic growth of solid-liquid interfaces during crystallization from a melt. We focus here on silicon, while other materials with different anisotropies and material parameters are also possible. We combine molecular dynamic simulations with phase-field modelling to yield quantitatively accurate models that are amenable to large scale simulations. We show how to determine the model parameters consistently with atomistic and experimental results. For silicon, where experiments on grain growth exhibit {111} and {100} facets [103], we show how to obtain the interfacial energy to a given shape and thus obtain an appropriate anisotropic surface function. The comparison to experimental equilibrium shapes and Wulff shapes allows for finding accurate ratios between the surface energies for different crystallographic orientations, but not directly their magnitude. We find the latter by using classical nucleation theory in combination with molecular dynamical simulations of the critical nucleation radius. From that we gain the interface energy for three distinct crystallographic orientations. For realistic simulation of 3D surfaces a four-fold anisotropic function of sixth order is required to provide the necessary three degrees of freedom for the interface energy. Further experiments on silicon grain growth show that the growth velocity has a Vogel-Fulcher type temperature dependence [89]. In addition, this velocity depends on the crystallographic orientation [13]. The incorporation of an anisotropic and temperature dependent interface velocity into a phase-field model then leads to an anisotropic and temperature-dependent mobility. In order to make quantitative predictions that are at the scale of experimental results one has to tackle the constraints on the computational efficiency of the phase-field approach. By using matched asymptotic expansions we derive free boundary problems for our systems that yield correction terms on the mobility and allow for a higher-order validity in the interface thickness. In our case, the double-well potential is non-symmetric and hence dictates highly complex solvability conditions. The complications in the asymptotic analysis arise in particular from the temperature dependence of the anisotropic mobility, which is necessary in order to reproduce a Vogel-Fulcher type interface velocity. In addition, this velocity is anisotropic, which has to be taken into account within the asymptotics. We enable the dependence of mobility on the interface thickness by assuming that it can be described as an asymptotic expansion. Finally, we show that our matched asymptotic derivation to higher order results in a closed expression for the mobility, where the interface velocity from molecular dynamics simulations as well as the interface thickness can be directly incorporated. Hence, a variation of the interface thickness is possible without adapting the mobility. The interface thickness dictates the number of necessary gridpoints in an equidistant grid and hence the speed of the simulation, so that with this mobility computational time can be greatly reduced.
In dieser Arbeit wird eine systematische Herleitung und Analyse von Phasenfeldmodellen mit Parametern, die auf molekulardynamischen Simulationen basieren, entwickelt. Anwendungen unserer Modelle beschreiben das anisotrope Wachstum von Fest-Fl√ľssig-Grenzfl√§chen w√§hrend der Kristallisation aus einer Schmelze. Dabei konzentrieren wir uns auf Silizium, wobei auch Materialien mit anderen Anisotropien und Materialparametern angewendet werden k√∂nnen. Wir kombinieren molekulardynamische Simulationen mit Phasenfeldmodellierung, um quantitative Modelle zu erhalten, die f√ľr Simulationen gro√üer Skalen geeignet sind. Wir zeigen, wie man die Modellparameter konsistent mit atomistischen und experimentellen Ergebnissen bestimmt. F√ľr Silizium, dessen Experimente zum Kornwachstum {111} und {100} Facetten [103] aufzeigen, zeigen wir, wie man die Grenzfl√§chenenergie zu einer gegebenen Form und damit eine geeignete anisotrope Oberfl√§chenfunktion erh√§lt. Wir entwickeln ein Verfahren, um die Grenzfl√§chenenergie an eine vorgegebene Form anzupassen und so eine geeignete anisotrope Oberfl√§chenfunktion zu erhalten. Der Vergleich zwischen experimentellen Gleichgewichtsformen und Wulff-Formen erm√∂glicht es, genaue Verh√§ltnisse zwischen den Oberfl√§chenenergien f√ľr verschiedene kristallografische Orientierungen zu finden, aber nicht direkt deren Gr√∂√üen. Letztere finden wir unter Verwendung der klassischen Keimbildungstheorie in Kombination mit molekulardynamischen Simulationen des kritischen Keimbildungsradius. Daraus gewinnen wir die Grenzfl√§chenenergie f√ľr drei verschiedene kristallographische Orientierungen. F√ľr realistische Simulationen von 3D-Oberfl√§chen ist eine vierfache anisotrope Funktion der sechsten Ordnung erforderlich, die die notwendigen drei Freiheitsgrade f√ľr die Grenzfl√§chenenergie bietet. Weitere Experimente zum Siliziumkornwachstum zeigen, dass die Geschwindigkeit des Wachstums eine Temperaturabh√§ngigkeit vom Typ Vogel-Fulcher aufweist [89]. Dar√ľber hinaus h√§ngt diese Geschwindigkeit von der kristallographischen Orientierung ab [13]. Die Integration einer anisotropen und temperaturabh√§ngigen Grenzfl√§chengeschwindigkeit in ein Phasenfeldmodell f√ľhrt dann zu einer anisotropen und temperaturabh√§ngigen Mobilit√§t. Um quantitative, korrekte Vorhersagen zu treffen, die sich im Bereich der experimentellen Skalen befinden, muss man sich mit den Einschr√§nkungen der rechnerischen Effizienz des Phasenfeldansatzes befassen. Durch die Verwendung der Methode Matched Asymptotic Expansions leiten wir f√ľr unsere Systeme freie Randwertprobleme her, die Korrekturterme der Mobilit√§t liefern und eine G√ľltigkeit h√∂herer Ordnung in der Interface-Dicke erm√∂glichen. In unserem Fall ist das Doppelmuldenpotenzial unsymmetrisch und liefert daher hochkomplexe L√∂sungsbedingungen. Die Schwierigkeiten bei der asymptotischen Analysis ergeben sich insbesondere aus der Temperaturab√§ngigkeit der anisotropen Mobilit√§t, die notwendig ist, um eine Interface-Geschwindigkeit vom Typ Vogel-Fulcher zu reproduzieren. Dar√ľber hinaus ist diese Geschwindigkeit anisotrop, was bei der Asymptotik zu ber√ľcksichtigen ist. Wir setzen eine Abh√§ngigkeit der Mobilit√§t von der Interface-Dicke um, indem wir sie als asymptotische Entwicklung beschreiben. Schlie√ülich zeigen wir, dass unsere asymptotische Herleitung auf h√∂here Ordnung eine geschlossene Formel f√ľr die Mobilit√§t liefert, wobei sowohl die Interfacegeschwindigkeit aus den molekulardynamischen Simulationen als auch die Grenzfl√§chendicke direkt einbezogen werden. Somit ist eine Variation der Interface-Dicke ohne Anpassung der Mobilit√§t m√∂glich. Die Interface-Dicke bestimmt die Anzahl der notwendigen Gitterpunkte in einem √§quidistanten Gitter und damit die Geschwindigkeit der Simulation, sodass mit dieser Mobilit√§t die Rechenzeit stark reduziert werden kann.