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Plasmonic nanostructures: a microscopic perspective
Salzwedel, Robert
The fields of plasmonics and two-dimensional semiconductors represent some of the most rapidly advancing areas in current solid-state research, driven by the immense potential of these materials for numerous technological applications. This work is situated at the intersection of these two dynamic fields.
It focuses on the development of the microscopic framework to describe the electron dynamics in metal nanostructures and the theoretical understanding of exciton dynamics in hybrid metal-semiconductor nanostructures.
The methodological umbrella is provided by the Heisenberg equations of motion. It is employed to derive a spatio-temporal, momentum-resolved phase space description of the electron dynamics in metal nanostructures as well as a momentum-resolved description of excitons in hybrid systems consisting of transition metal dichalcogenide (TMDC) monolayers and metal nanostructures.
The first part of this thesis focuses on studying a system comprising a metal nanoparticle and a TMDC monolayer using self-consistent Maxwell-Bloch theory. The combined system yields an effective eigenvalue equation governing the center-of-mass motion of dressed excitons in a plasmon-induced potential. Bound states with negative eigenenergies are found in the dynamical equation of the exciton-plasmon hybrid, indicating exciton localization in the plasmon-induced potential. The coupling regime is quantified by computing the scattered light in the near-field, revealing strong exciton-plasmon coupling with an avoided crossing behavior and an effective Rabi splitting of tens of meV.
The key achievement of this work lies in the successful development of a comprehensive microscopic approach for studying spatio-temporal, momentum-resolved electron and phonon dynamics in metals in a Wigner phase space representation. This approach accurately reproduces macroscopic equations in both local and non-local formulations and incorporates geometrical effects and multi-band processes, enabling a description of interband transitions based on microscopic parameters.
To investigate the potential of actively tuning the optical response of metal nanoparticles using strong THz fields, we develop a fully numerical method combining the three-dimensional momentum-resolved microscopic Boltzmann scattering equations for the electronic Wigner function with a three-dimensional finite-difference time-domain solver. This approach allows for a spatio-temporal treatment of microscopic dynamics, including non-equilibrium, non-perturbative, and nonlocal phenomena, as well as interband transitions.
The same scenario is described using an analytical model, revealing that the additional THz pulse effectively renormalizes the electronic ground state of the system through pressure renormalization of the electron gas within the nanoparticle. This leads to a blue shift of the plasmon resonance, which is also observed in experiments.
Finally, the framework is applied to study the onset of radial oscillations in spherical nanoparticles. This microscopic approach incorporates direct electron-coherent phonon interaction, which reveals an additional driving source for nanoparticle oscillations. In particular, we identify spatial electron density gradients as the dominant driving source for the onset of radial oscillations on short time scales beyond thermal contributions, providing a compelling explanation for recent experimental findings.
Die Bereiche Plasmonik und zweidimensionale Halbleiter gehören zu den am schnellsten wachsenden Gebieten der heutigen Festkörperforschung. Dies wird durch das enorme Potential dieser Materialien für zahlreiche technologische Anwendungen angetrieben. Diese Arbeit ist an der Schnittstelle dieser beiden dynamischen Gebiete angesiedelt.
Ihr Fokus liegt auf der Entwicklung einer mikroskopischen Beschreibung der Elektronendynamik in metallischen Nanostrukturen und einem theoretischen Verständnis der Exzitonendynamik in hybriden Metall-Halbleiter-Nanostrukturen.
Den methodischen Rahmen bilden die Heisenbergschen Bewegungsgleichungen. Diese werden verwendet, um eine raum-, zeit- und impulsaufgelöste Phasenraumbeschreibung der Elektronendynamik in metallischen Nanostrukturen sowie eine impulsaufgelöste Beschreibung von Exzitonen in Hybridsystemen aus Übergangsmetalldichalkogenid-Monolagen (TMDC-Monolagen) und metallischen Nanostrukturen abzuleiten.
Der erste Teil dieser Arbeit widmet sich der Untersuchung eines Systems bestehend aus einem Metallnanopartikel und einer TMDC-Monolage, das mithilfe einer selbstkonsistenten Maxwell-Bloch Theorie beschrieben wird. Das kombinierte System liefert eine effektive Eigenwertgleichung, welche die Bewegung des Massenschwerpunktes von dressed excitons in einem plasmoninduzierten Potential beschreibt. In der dynamischen Gleichung für die hybriden Exziton-Plasmon-Teilchen finden sich gebundene Zustände mit negativen Eigenenergien, was auf eine Lokalisierung der Exzitonen im plasmoninduzierten Potential und eine starke Kopplung zwischen Exzitonen und Plasmonen hinweist. Die Stärke der Kopplung wird durch die Berechnung des gestreuten Lichts im Nahfeld quantifiziert und zeigt eine starke Exziton-Plasmon-Kopplung, die sich in der Vermeidung des Kreuzens von Systemresonanzen und einem effektiven Rabi-Splitting von einigen zehn Millielektronenvolt manifestiert.
Die wichtigste Errungenschaft dieser Arbeit ist die erfolgreiche Entwicklung eines umfassenden mikroskopischen Modells zur Untersuchung der raum-, zeit- und impulsaufgelösten Elektronen- und Phononendynamik in Metallen in einer Wigner-Phasenraumdarstellung. Dieser Ansatz reproduziert bekannte makroskopische Gleichungen sowohl in lokalen als auch in nichtlokalen Formulierungen und erlaubt die Einbeziehung von geometrischen Effekten und Multibandprozessen, sodass eine Beschreibung von Interbandübergängen auf der Basis mikroskopischer Parameter möglich ist.
Um die Möglichkeit der Beeinflussung der optischen Resonanzposition von metallischen Nanopartikeln durch starke THz-Felder zu untersuchen, entwickeln wir ein vollständig numerisches Verfahren. Dieses kombiniert die dreidimensionalen, impulsaufgelösten mikroskopischen Boltzmann-Streuungsgleichungen für die elektrische Wigner-Funktion mit einer dreidimensionalen Finite-Difference Time-Domain Methode. Dieser Ansatz liefert eine räumlich und zeitlich aufgelöste Beschreibung der mikroskopischen Dynamik von nichtlokalen Nichtgleichgewichtsphänomenen, die nicht störungstheoretisch behandelt werden können, und erlaubt die Einbeziehung von Interbandübergängen.
Das gleiche Szenario wird durch ein analytisches Modell beschrieben, das zeigt, dass der zusätzliche THz-Puls den elektronischen Grundzustand des Systems durch Druckrenormierung des Elektronengases innerhalb des Nanopartikels renormiert, was zu einer Blauverschiebung der Plasmonenresonanz führt, die auch experimentell beobachtet wird.
Schließlich wenden wir unseren mikroskopischen Ansatz an, um den Beginn von radialen Atmungsmoden in metallischen Nanokugeln zu untersuchen. Damit kann die Wechselwirkung zwischen Elektronen und kohärenten Phononen untersucht und in die theoretische Beschreibung des Oszillationsbeginns integriert werden. Hierbei identifizieren wir räumliche Gradienten in der Elektronendichte als die dominante Antriebsquelle für radiale Oszillationen, insbesondere auf kurzen Zeitskalen, jenseits thermischer Beiträge, was eine überzeugende Erklärung für jüngste experimentelle Ergebnisse liefert.
